20世纪60年代至今,微语我国先后建立大熊猫自然保护区67个。
图3.阴阳离子双掺杂电催化剂的FE和火山图曲线 ©2022TheAuthors图4.Ag,S-Cu2O/Cu电催化剂CO2RR的理论研究©2022TheAuthors【结论】总之,录精本文通过阴阳离子双掺杂策略设计合成了高效CO2RR性能的Ag,S-Cu2O/Cu电催化剂,录精其甲醇转化的FE高达67.4%,优异的电催化性能归因于双掺杂的协同效应,即阴离子调控Cu原子的电子结构促进*CHO转变为*CO,阳离子主要抑制HER,从而提高CO2RR转化为甲醇的动力学过程,该双掺杂策略可为电催化剂的设计提供一个有效的思路。作者进一步通过DFT计算得出中间体*CO转变为*CHO的吉布斯自由能差值,年强女扶以ΔG*CHO−ΔG*CO为横坐标,年强女扶电流密度为纵坐标绘制得到火山图曲线(图3b),当差值接近0.65eV时,Ag,S-Cu2O/Cu具有最高的CO2还原为甲醇的性能,构建的理论模型解释中间体*COOH转变为*CO的反应极有可能发生在掺杂原子与活性Cu的界面处,同时异质原子的掺杂有效调节了*CHO的空间吸附位点(图4a),使得Ag,S-Cu2O/Cu具有低至0.66eV的*CO→*CHO反应能垒(图4b),从而较为容易地获取质子和电子形成*OCH3,最终转变为甲醇。
有鉴于此,则少中国科学院化学研究所的QinggongZhu和BuxingHan等人提出阴阳离子原位双掺杂策略用来构建一系列CO2RR为甲醇的高效的电催化剂,则少其中,Ag和S双掺杂的Cu2O/Cu在离子液体/水混合电解质中可以实现67.4%的FE,即使电流密度高达122.7mAcm−2,密度泛函理论(DFT)计算证实阴离子S可以调控邻近Cu原子的电子结构,促进中间体*CHO向*CO的转化,而阳离子Ag抑制了氢析出反应(HER)。图2.Ag,S-Cu2O/Cu和对比样的电催化CO2RR性能 ©2022TheAuthors为了证实Ag和S掺杂对Ag,S-Cu2O/Cu性能影响的原因,微语作者测试了一系列双掺杂的电催化剂,微语如图3a,相比于S掺杂,Se或I掺杂表现出更弱的甲醇选择性,而Ag掺杂具有最优异的抑制HER的能力,从而可以说明双掺杂有利于提高CO2RR动力学。录精【文献信息】PengsongLi,JiahuiBi,JiyuanLiu,QinggongZhu*,ChunjunChen,XiaofuSun,JianlingZhangBuxingHan*,InsitudualdopingforconstructingefficientCO2-to-methanolelectrocatalysts,NatureCommunications,2022,13:1965.本文由WGX供稿。
【导读】电催化还原CO2为高附加值产物(如甲醇)是一种实现碳循环的有效途径,年强女扶铜(Cu)基材料是目前报道最有前景的电催化CO2还原(CO2RR)为甲醇的催化剂,年强女扶然而大部分研究表明当电流密度高于50mAcm−2时,甲醇的法拉第效率低于50%,阴阳离子双掺杂策略可以创造较多的晶格缺陷、空位和活性位点,从而可以用来调控电催化剂的活性和选择性。Ag和S的掺杂也可以有效抑制HER副反应,则少相比于非掺杂的Cu2O/Cu(-0.15eV),则少单掺杂的Ag和S均有更高的HER能垒(图4c),而Ag,S-Cu2O/Cu是最高的(-0.46eV),CO2RR和HER限制电位的差值(ΔU)也可以证实Ag,S-Cu2O/Cu的选择性,更正的ΔU表明Ag,S-Cu2O/Cu具有最优异的CO2选择性转变为甲醇的能力(图4d)
作者进一步通过DFT计算得出中间体*CO转变为*CHO的吉布斯自由能差值,微语以ΔG*CHO−ΔG*CO为横坐标,微语电流密度为纵坐标绘制得到火山图曲线(图3b),当差值接近0.65eV时,Ag,S-Cu2O/Cu具有最高的CO2还原为甲醇的性能,构建的理论模型解释中间体*COOH转变为*CO的反应极有可能发生在掺杂原子与活性Cu的界面处,同时异质原子的掺杂有效调节了*CHO的空间吸附位点(图4a),使得Ag,S-Cu2O/Cu具有低至0.66eV的*CO→*CHO反应能垒(图4b),从而较为容易地获取质子和电子形成*OCH3,最终转变为甲醇。
有鉴于此,录精中国科学院化学研究所的QinggongZhu和BuxingHan等人提出阴阳离子原位双掺杂策略用来构建一系列CO2RR为甲醇的高效的电催化剂,录精其中,Ag和S双掺杂的Cu2O/Cu在离子液体/水混合电解质中可以实现67.4%的FE,即使电流密度高达122.7mAcm−2,密度泛函理论(DFT)计算证实阴离子S可以调控邻近Cu原子的电子结构,促进中间体*CHO向*CO的转化,而阳离子Ag抑制了氢析出反应(HER)。11月27日消息,年强女扶据沃尔玛官方新闻稿,年强女扶沃尔玛日前联合串流平台Peacock,推出一项名为购买当下的AI服务,主要通过AI识别出电视节目画面中的物品,并对比沃尔玛商品目录中类似商品,提供商品链接供消费者直接购买。
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